陈建宾教授团队在国际顶级化学期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》上发表文章揭示电流密度控制反应选择性

发布时间: 2020-04-01 17:02:05   作者:本站编辑   来源: 本站原创  

3月23日,化学与制药工程学院研究生吕士德与韩孝新以共同第一作者的身份,在国际化学领域顶级学术期刊《Angew.Chem. Int. Ed.》(IF=12.257)上发表了题为“TunableElectrochemical C-N versus N-N Bond Formation of Nitrogen-Centered RadicalsEnabled by Dehydrogenative Dearomatization: Biological Applications”(https://doi.org/10.1002/anie.202001510)的学术论文。同时被遴选为VIP文章,前5%的稿件获此殊荣。Angew.Chem. Int. Ed.《德国应用化学(英文版)》是德国化学学会的旗舰杂志、国际化学领域的顶级期刊之一,重视发表原创性研究。陈建宾教授作为唯一通讯作者,齐鲁工业大学(山东省科学院)为该论文的唯一作者单位。



在电有机合成领域,化学选择性主要依赖于电活性物种的氧化还原电势E来实现。陈建宾教授团队开创性的使用电流密度实现了对化学反应选择性控制。作者利用“推拉效应”和“离域作用”,实现了环境友好条件下电化学产生氮中心自由基(NCRs)。通过改变电极材料进而控制电流密度,高选择性的实现脱氢C-N键vsN-N键的偶联反应。基于此,高效合成了一系列吡啶[1,2-a]苯并咪唑和四芳基肼骨架衍生物,具有广泛的通用性。初步的机理研究和密度泛函理论(DFT)计算揭示了可能的反应途径。



生物活性测定表明,吡啶并[1,2-a]苯并咪唑类化合物具有抗微生物活性和对人类癌细胞的细胞毒性。化合物21表现出良好的光化学性质,具有较大的斯托克斯位移(约130nm),已成功应用于亚细胞成像。该电化学策略的成功实现将显著刺激NCRs在有机合成和相关生物医学领域的发展。



该项研究成果被《Angew.Chem. Int. Ed.》发表,表明陈建宾教授团队在该领域的研究已达到国际先进水平,为学校赢得了国际声誉,进一步巩固了化学学科ESI世界排名前1%的地位。


相关论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001510


陈建宾,化学与制药工程学院教授,2015年11月以“优等生”提前1年获得德国莱布尼茨催化研究所驻罗斯托克大学(LIKAT)博士学位,2016年3月赴美国加州大学伯克利分校开展博士后研究,2017年4月加入齐鲁工业大学开展独立科研工作,组建光/电催化研究创新团队。入职三年来,主持国家自然科学基金、省自然科学基金和厅局级项目5项;以通讯作者发表SCI文章9篇。目前主要从事光/电催化,生物质转化,金属有机化学,药物合成和功能材料等方面的研究工作。


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